Modeling of the CO₂ Absorption in a Wetted Wall Column by Piperazine Solutions

Modélisation de l’absorption de CO₂ par des solutions de Pipérazine dans un film tombant

¹ IFP Energies nouvelles, Rond-point de l’échangeur de Solaize, BP 3, 69360 Solaize – France
² LRGP-CNRS-Université de Lorraine, 1 Rue Grandville, BP 20451, 54001 Nancy Cedex – France
e-mail: alberto.servia@gmail.com

^* Corresponding author

Abstract

Theoretical and experimental investigations on the reactive absorption of CO₂ in aqueous solutions of PZ using a wetted wall column are presented. A rigorous two dimensional absorption model, accounting for kinetics, hydrodynamics and thermodynamics, has been developed for a wetted wall column. Major innovative features of the model, compared to previous work, are the account on the variation of the gas-side CO₂ concentration over the reactor height as well as the computation of the gas-liquid equilibrium by a thermodynamically consistent approach.

A laboratory-scale wetted wall column was conceived and constructed and the gas-side mass-transfer coefficient was estimated. CO₂ absorption experiments were carried out on unloaded and loaded aqueous solutions of PZ over the range of 298-331 K, and for total PZ concentrations varying from 0.2 to 1 M. The reactor model permitted to predict the absorption fluxes in loaded as well as in unloaded solutions with an excellent accuracy, i.e. 3.2% AAD. In loaded solutions, the gas-side CO₂ concentration gradient, as well as the dicarbamate formation reaction has to be taken into account.

Résumé

Des études théoriques et expérimentales sur l’absorption réactive du CO₂ dans des solutions aqueuses de PZ mettant en œuvre un outil expérimental de type film tombant sont présentées. Un modèle rigoureux d’absorption en deux dimensions, prenant en compte les phénomènes cinétique, thermodynamique et hydrodynamique, a été développé pour simuler l’outil expérimental de film tombant. Les principales originalités du modèle, par rapport aux travaux antérieurs, consistent dans la prise en compte de la variation de la concentration en CO₂ de la phase gaz en fonction de la hauteur du réacteur, ainsi que le calcul de l’équilibre gaz-liquide par une approche thermodynamique cohérente.

Un outil expérimental de type film tombant a été spécialement conçu, pour lequel le coefficient de transfert de masse dans la phase gaz a été estimé. Des mesures d’absorption de CO₂ ont été effectuées sur des solutions aqueuses de PZ, vierges et chargées en CO₂, sur la gamme 298-331 K, et pour des concentrations totales en PZ variant de 0,2 à 1 M. Le modèle de réacteur permet de prédire les flux d’absorption avec une précision remarquable de 3,2 % AAD, que ce soit dans les solutions vierges ou chargées. Le gradient de concentration de CO₂ dans la phase gaz ainsi que la réaction de formation du dicarbamate doivent être prise en compte afin de prédire correctement l’absorption du CO₂ dans les solutions aqueuses de PZ chargées en CO₂.