Chemical Looping Pilot Plant Results Using a Nickel-Based Oxygen Carrier

Résultats de l’expérimentation sur un pilote opérant en boucle chimique avec un matériau transporteur d’oxygène à base de nickel

Vienna University of Technology, Institute of Chemical Engineering, Getreidemarkt 9/166, Vienna 1060 - Austria
e-mail: tobias.proell@tuwien.ac.at - philipp.kolbitsch@gmx.at - hermann.hofbauer@tuwien.ac.at

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Abstract

A chemical looping pilot plant was designed, built and operated with a design fuel power of 120 kW (lower heating value, natural gas). The system consists of two Circulating Fluidized Bed (CFB) reactors. Operating results are presented and evaluated for a highly reactive nickel-based oxygen carrier, total system inventory 65 kg. The performance in fuel conversion achieved is in the range of 99.8% (CH₄ conversion) and 92% (CO₂ yield). In chemical looping reforming operation, it can be reported that thermodynamic equilibrium is reached in the fuel reactor and that all oxygen is absorbed in the air reactor as soon as the global stoichiometric air/fuel ratio is below 1 and the air reactor temperature is 900°C or more. Even though pure natural gas (98.6 vol.% CH₄) without steam addition was fed to the fuel reactor, no carbon formation has been found as long as the global stoichiometric air/fuel ratio was larger than 0.4. Based on the experimental findings and on the general state of the art, it is concluded that niche applications such as industrial steam generation from natural gas or CO₂-ready coupled production of H₂ and N₂ can be interesting pathways for immediate scale-up of the technology.

Résumé

Un pilote d’étude de la combustion en boucle chimique d’une puissance thermique de 120 kW a été dimensionné, construit et opéré. Il est constitué de deux lits circulants interconnectés. Les résultats d’opération qui sont présentés ont été obtenus avec un matériau transporteur d’oxygène très réactif à base de nickel. L’inventaire total du matériau est de 65 kg dans le pilote. La conversion du méthane atteinte est voisine de 99,8 % et le rendement en CO₂ est de 92 %. Lorsqu’on opère en mode de reformage, l’équilibre thermodynamique est atteint dans le réacteur fioul. Tout l’oxygène est capté dans le réacteur air dès que le rapport stoechiométrique entre l’air et le méthane est inférieur à 1 et que la température est supérieure à 900°C. Aucune formation de carbone à la surface des particules n’a été mise en évidence si le rapport stoechiométrique entre l’air et le méthane est supérieur à 0,4, alors que la charge gazeuse (98,6 %vol. CH₄) est injectée dans le réacteur fioul sans addition de vapeur. À partir de l’état de l’art et de ces résultats, il est conclu que des applications telles que la production de vapeur ou la production couplée d’azote ou d’hydrogène sont des voies intéressantes à considérer pour l’extrapolation de la technologie.