Kinetic Monte Carlo Modelling to Study Diffusion in Zeolite. Understanding the Impact of Dual Site Isotherm on the Loading Dependence of n-Hexane and n-Heptane Diffusivities in MFI Zeolite, as Revealed by QENS Experiments
Étude de la diffusion dans les zéolites par Modélisation Monte Carlo Cinétique : comprendre l'impact d'une isotherme bi-site sur l'évolution des diffusivités du n-hexane et du n-heptane dans la zéolite MFI en fonction du taux de remplissage, telle que révélée par les expériences QENS
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Institut français du pétrole, IFP-Lyon, Rond-point de l'échangeur de Solaize, BP 3, 69360 Solaize - France
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IRCE-Lyon, 2 avenue A. Einstein, 69626 Villeurbanne - France
Corresponding authors: nicolas.laloue@ifp.fr catherine.laroche@ifp.fr herve.jobic@ircelyon.univ-lyon1.fr alain.methivier@ifp.fr
This study concerns the diffusion of single-component molecules in zeolites, characterised by an isotherm represented by a dual-site Langmuir model with a point of inflection. The systems investigated are n-hexane and n-heptane in MFI zeolite at 300 K. Experiments conducted using the Quasi-Elastic Neutron Scattering (QENS) technique have demonstrated that this inflection has an impact on the loading dependence of the transport Dt and corrected DC diffusion coefficients of these systems. The results of these experiments are described here. A Kinetic Monte Carlo study is then conducted, showing how the energy levels of the molecule adsorption sites in a zeolite affect the loading dependence of the diffusion coefficients of these molecules.
Résumé
Dans ce travail, nous nous intéressons à la diffusion de molécules en monoconstituant dans des zéolithes, caractérisées par une isotherme représentée par un modèle de Dual Site Langmuir présentant un point d'inflexion. Les systèmes étudiés sont le n-hexane et le n-heptane dans la zéolite MFI à 300 K. Des expériences réalisées par la technique du Quasi-Elastic Neutron Scattering (QENS) ont montré que cette inflexion se reflète dans l'évolution en fonction du remplissage des coefficients de diffusion de transport Dt et corrigé DC de ces systèmes. Les résultats de ces expériences sont présentés ici. Une étude par Monte Carlo Cinétique est réalisée montrant de quelle manière les niveaux énergétiques des sites d'adsorption de molécules dans une zéolite affectent les coefficients de diffusion de ces molécules en fonction du remplissage.
© IFP, 2009