A Scale-Up Strategy for a Commercial Scale Bubble Column Slurry Reactor for Fischer-Tropsch Synthesis

Stratégie d'extrapolation vers un réacteur industriel de synthèse Fischer-Tropsch en colonne à bulles avec catalyseur en suspension

University of Amsterdam

Corresponding author: krishna@chemeng. chem. uva. nl

Abstract

Bubble column reactors are finding increasing use in industrial practice; this reactor technology figures prominently in processes for converting natural gas to liquid fuels and light olefins using Fischer-Tropsch synthesis. There are considerable reactor design and scale-up problems associated with the Fischer-Tropsch bubble column slurry reactor. Firstly, large gas throughputs are involved, necessitating the use of large diameter reactors, typically 5-8 m, often in parallel. Secondly, the process operates under high-pressure conditions, typically 40 bar. Thirdly, in order to obtain high conversion levels, large reactor heights, typically 30-40 m tall, are required along with the use of highly concentrated slurries, approaching 40 vol%. Finally, the process is exothermic in nature, requiring heat removal by means of cooling tubes inserted in the reactor. Successful commercialisation of this technology is crucially dependent on the proper understanding of the scaling-up principles of bubble columns for the above mentioned conditions which fall outside the purview of most published theory and correlations. In order to develop the proper scale-up rules for the bubble column slurry reactor we have undertaken a comprehensive program of investigation of the hydrodynamics (gas holdup, radial distribution of liquid velocities, backmixing of the liquid) in columns of diameters 0. 05, 0. 1, 0. 15, 0. 174, 0. 19, 0. 38 and 0. 63 m. A variety of liquids (water, tetradecane, paraffin oil, Tellus oil) were used as the liquid phase. Silica particles in concentrations up to about 40 vol% were added to paraffin oil in order to study slurry hydrodynamics. One column of 0. 15 m diameter was operated at pressures ranging from 0. 1 to 1. 3 MPa with the air-water system and the gas holdup and gas-liquid mass transfer were measured. Additionally, video imaging studies in a rectangular two-dimensional column were carried out to study the rise characteristics of single bubbles, bubble-bubble interactions and coalescence-breakup phenomena. Our experiments show that the hydrodynamics is significantly affected by column diameter, elevated system pressures, concentration of the slurry. These effects are not adequately described by published literature correlations. The extrapolation of data obtained in laboratory cold flow units to the commercial scale reactors requires a systematic approach based on the understanding of the scaling principles of bubble dynamics and of the behaviour of two-phase dispersions in large scale columns. We develop a multi-tiered approach to bubble column reactor scale-up, relying on a combination of experiments, backed by Computational Fluid Dynamics (CFD) simulations for physical understanding. This approach consists of the following steps:- description of single bubble morphology and rise dynamics; here both experiments and Volume of Fluid (VOF) simulations are used;- modelling of bubble-bubble interactions;- description of the behaviour of bubble swarms and of the development of the proper interfacial momentum exchange relations between the bubbles and the liquid;- CFD simulations in the Eulerian framework for extrapolation of laboratory scale information to large scale commercial reactors.

Résumé

Les réacteurs à colonne à bulles trouvent de plus en plus d'applications dans l'industrie. Cette technologie est très en vue dans les procédés de transformation du gaz naturel en carburants liquides et en oléfines légères par le procédé de Fischer-Tropsch. On rencontre des problèmes considérables pour l'étude et l'extrapolation de ce type de réacteur. D'abord, il faut une grande capacité de traitement du gaz, ce qui nécessite l'emploi de réacteurs d'un grand diamètre, généralement de 5-8 m, souvent en parallèle. En deuxième lieu, le procédé fonctionne à haute pression, généralement 40 bar. Ensuite, pour obtenir un haut rendement, il est nécessaire d'avoir une grande hauteur de réacteur, généralement de 30-40 m, et d'utiliser des suspensions très concentrées, à presque 40 % en volume. Enfin, la nature exothermique du procédé exige d'insérer des tubes de refroidissement dans le réacteur pour évacuer la chaleur dégagée. La commercialisation de cette technologie dépend absolument d'une réelle compréhension des principes d'extrapolation des colonnes à bulles dans les conditions mentionnées ci-dessus, principes qui vont au-delà de la plupart des théories et des corrélations publiées. Pour développer de véritables règles d'extrapolation de ces réacteurs avec catalyseur en suspension, nous avons réalisé un programme complet d'étude hydrodynamique (taux de rétention du gaz, distribution radiale des vitesses de liquide, mélange en retour des liquides) dans des colonnes ayant un diamètre de 0,05 0,1; 0,15; 0,174; 0,19; 0,38 et 0,63m. Pour la phase liquide, on a utilisé divers liquides (eau, tétradécane, paraffine, huile de Tellus). On a ajouté dans les paraffines des particules de silice à des concentrations allant jusqu'à environ 40 % en volume afin d'étudier l'hydrodynamique de la suspension. Une colonne de 0,15 m de diamètre a été mise sous des pressions de 0,1 à 1,3 MPa avec un système air/eau, et l'on a mesuré le taux de rétention du gaz et le transfert de masse gaz/liquide. De plus, une étude d'images vidéo a été réalisée sur une colonne rectangulaire à deux dimensions, pour étudier les caractéristiques de montée des bulles simples, les interactions entre les bulles, et les phénomènes de rupture et de coalescence. Nos expériences montrent que le diamètre de la colonne, les pressions élevées et la concentration de la suspension exercent une influence importante sur l'hydrodynamique. Ces effets ne sont pas convenablement décrits dans les corrélations déjà publiées dans la littérature. L'extrapolation des données obtenues dans des unités de laboratoire à froid vers des réacteurs à une échelle industrielle demande une approche systématique basée sur la compréhension des principes d'extrapolation de la dynamique des bulles et du comportement des dispersions à deux phases dans les colonnes à grande échelle. Nous développons ici, pour l'extrapolation du réacteur à colonne à bulles, une approche à plusieurs niveaux reposant sur une combinaison d'expériences et soutenue par des simulations numériques de dynamique des fluides (CFD, Computational Fluid Dynamics) pour la compréhension physique. Cette approche comprend les phases suivantes : - description de la morphologie des bulles simples et de la dynamique de la montée - ici, on utilise à la fois les expériences et les simulations du volume de fluide (VOF, Volume of Fluid); - modélisation des interactions entre les bulles; - description du comportement des nuages de bulles et du développement des relations d'échange de moment interfacial réel entre les bulles et le liquide; - simulations CFD dans un repère eulérien pour l'extrapolation des informations obtenues à l'échelle du laboratoire vers les réacteurs commerciaux à l'échelle industrielle.