Synthesis of Zeolites in the Presence of Diquaternary Alkylammonium Ions as Structure-Directing Agents
Synthèse de zéolithes en présence de cations alkyldiammonium quaternaires comme agents structurants
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Laboratoire de Matériaux à Porosité Contrôlée, UMR CNRS 7016, ENSCMu, UHA, 3 rue Alfred Werner, 68093 Mulhouse Cedex - France
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Institut franççais du pétrole, IFP-Lyon, Rond-point de l'échangeur de Solaize, BP 3, 69360 Solaize - France
Corresponding authors: Philippe.Caullet@uha.fr Jean-Louis.Paillaud@uha.fr Yannick.Mathieu@uha.fr Nicolas.Bats@ifp.fr
This paper deals with the synthesis results obtained mostly from pure silica systems in the presence of (CH3)3N+(CH2)nN+(CH3)3 ions (n = 5, 6, 9 or 10) in fluoride media, but also in the presence of (CH3)3N+(CH2)nO(CH2)nN+(CH3)3 ions (n = 2 or 4) in hydroxide or fluoride media. A variety of zeolites form, namely ZSM-48, MTW-type, BEA-type, MFI-type, ITH-type zeolites, but also, in case of pronounced degradation of the template into N(CH3)4+ or N(CH3)3, AST-type, MTN-type and RUT-type materials. The samples are characterized by XRD, SEM, thermal and elementary analyses, 1H liquid NMR (after dissolution of the sample in HF aqueous solution) and solid-state NMR (19F, 13C, 27Al) spectroscopy.
Résumé
Cet article présente les résultats de synthèses réalisées pour la plupart en milieu purement silicique, en présence de cations (CH3)3N+(CH2)nN+(CH3)3 (n = 5, 6, 9 ou 10) en milieu fluoré, mais également en présence de cations (CH3)3N+(CH2)nO(CH2)nN+(CH3)3 (n = 2 or 4) en milieu hydroxyde ou fluoré. Dans ces conditions, de nombreuses structures zéolithiques différentes ont été préparées telles que la zéolithe ZSM-48, des zéolithes de type structural MTW, BEA, MFI ou ITH. Dans certains cas, il a été observé une forte dégradation de l'espèce structurante en N(CH3)4+ ou N(CH3)3, ce qui a conduit à l'obtention de zéolithes de type AST, MTN et RUT. Les échantillons obtenus ont été caractérisés par DRX, MEB analyses thermiques et élémentaire, RMN 1H liquide (après dissolution de l'échantillon dans une solution aqueuse d'acide fluorhydrique) ainsi que par RMN du solide (19F, 13C, 27Al).
© IFP, 2007