Natural Geochemical Analogues for Carbon Dioxide Storage in Deep Geological Porous Reservoirs, a United Kingdom Perspective

Analogues géochimiques naturels pour le stockage du dioxyde de carbone en réservoir géologique poreux profond : perspective pour le Royaume-Uni

¹ School of GeoSciences, University of Edinburgh
² Divison of Earth Sciences, University of Glasgow

Corresponding author: stuart.haszeldine@ed.ac.uk

Abstract

Elevated concentrations of atmospheric CO₂ are implicated in global warming. Mitigation of this requires capture of CO₂ from fossil fuel power sources and storage in subsurface aquifers or depleted hydrocarbon fields. Demonstration projects and financial analysis suggest that this is technologically feasible. CO₂ must retained below ground for 104 y into the future to enable the surface carbon cycle to reduce atmospheric CO₂ levels. To provide robust predictions of the performance of disposal sites at the required timescale, one approach is to study natural CO₂ accumulations, which give insight into rock-CO₂-brine interactions over timescales of 103 - 5.106 y. In contrast to geochemical modelling predictions, natural CO₂ fields in the North Sea (Brae, Miller, Magnus, Sleipner), at 4.0 km and deeper, do not show the mineral products which are predicted to form. Calcite and feldspar still comprise 5-20% of the rock, and dawsonite is absent. SE Australian and Arizona reservoir sandstones also do not fit to geochemical predictions. A state of disequilibrium possibly exists, so that existing geochemical modelling is not capable of accurately predicting kinetic-controlled and surface-chemistry controlled mineral dissolution or precipitation in natural subsurface sandstones on the required timescales. Improved calibration of models is required. Geochemical evidence from laboratory experiments (months to years duration), or from enhanced oil recovery (30 y duration) are again too short in timescale. To help to bridge the 104 y gap, it may be useful to examine natural analogues (103-106 y), which span the timescale required for durable disposal. The Colorado Plateau is a natural CO2 system, analogous to an hydrocarbon system, where 100 Gm3 CO₂ fields occur, sourced from 0-5 Ma volcanics. Deep erosion has exposed the sediments which formed CO₂ source, CO₂ carrier, CO₂ reservoir, CO₂ trap, CO₂ seal. Some very large CO₂ traps are now exhumed, and some are currently leaking to form cool travertine springs at the surface. Natural examples at Salt Wash Green River, and at Moab Fault are briefly described. These show extensive bleaching of haematite which may be locally redeposited, carbonate cementation ?13C -70 around point sources, and silica precipitation, which may seal leak-off on buried anticline crests. Accurate geochemical modelling of the long-term performance of CO₂ storage sites, requires improved understanding of CO₂ reaction paths and reaction rates with aquifer reservoirs and with overlying seals. Robust prediction of disposal site performance is not possible without this.

Résumé

La concentration élevée en CO₂ atmosphérique participe au réchauffement climatique. Une mesure d'atténuation consiste à capter le CO₂ émis par les centrales électriques qui utilisent des combustibles fossiles, et à le stocker dans des aquifères salins ou dans des gisements exploités d'hydrocarbures. Des projets de démonstration déjà en cours et des analyses techniques indiquent que cette mesure est viable. Le CO₂ doit rester confiné pendant au moins 10 000 ans pour que cette option technologique ait un impact climatique. En vue de fournir une évaluation solide des performances d'un site de stockage, à l'échelle de temps indiquée, une approche possible est d'étudier les accumulations naturelles de CO₂. Celles-ci sont en particulier capables de donner des informations sur les interactions roche-CO₂-saumure à des échelles de temps comprises entre le millier et la dizaine de millions d'années. Les champs de CO₂ naturel en mer du Nord (Brae, Miller, Magnus), situés à 4 000 m d'enfouissement et plus, ne montrent pas la néoformation des phases minérales souvent prédite par la modélisation géochimique. La calcite et les feldspaths peuvent constituer encore entre 5 et 20 % des minéraux de la roche, tandis que la dawsonite n'est pas observée. Il en est de même pour des exemples de réservoirs de grès situés dans le sud-est australien et en Arizona. Il est possible qu'un état de déséquilibre thermodynamique se soit maintenu, de sorte que les modèles existants ne sont pas capables de prédire correctement les évolutions minéralogiques réelles, sur les durées pertinentes pour la séquestration du CO₂. Ces modèles nécessitent une meilleure calibration. Les données expérimentales, à l'échéance de quelques mois, ou celles déduites des situations de récupération assistée (CO₂-EOR), à l'échéance de quelques dizaines années, sont en général trop courtes pour offrir toutes les calibrations nécessaires. En revanche, les analogues naturels peuvent aider à combler cette lacune. Le plateau du Colorado abrite un tel système naturel, où des gisements estimés à 100 Gm3 de CO₂ ont pu s'accumuler, à partir de sources vocaniques d'âge inférieur à 5 Ma. L'érosion a porté à l'affleurement l'ensemble des roches et des structures concernées par le système : source, drain, réservoir, piège, couverture. De très gros pièges sont aujourd'hui observables, avec parfois une activité actuelle qui conduit à des sources de CO₂ et à la formation de travertins. Des exemples à Salt Wash Green River, et le long de la faille de Moab, sont brièvement décrits. Ils montrent un phénomène intense de blanchiment de l'hématite avec redépôt local de celle-ci, une cimentation de carbonates avec une signature ?13C vers - 7 0 autour des zones d'origine du gaz, et des précipitations de silice susceptibles de sceller les zones d'échappement en crête de structure. Une modélisation précise des performances à long terme d'un site de stockage demande une compréhension accrue des chemins et des cinétiques réactionnels au sein des réservoirs et des roches de recouvrement. Il n'y a pas de prédiction vraiment solide à espérer en-dehors de cette approche.